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獨立光伏系統的應用及控制策略探討 [2015-9-2]

  董寧鑄1  王維俊1  姚磊2(1 解放軍后勤工程學院營房管理與環境工程系,重慶,400016,2 解放軍66362部隊后勤部營房建設辦公室,北京,101200)

  【《中國新能源》雜志】摘要:本文分析了獨立光伏系統在解決邊防海島部隊供電難題和生態營區建設等方面的應用,討論了獨立光伏系統存在的主要問題,分析了能量控制策略的現狀和蓄電池分組控制策略,給出了分組原則,研究了控制電路的結構和原理。實踐證明,分組充放電對于提高供電可靠性,延長蓄電池壽命有一定的現實意義。

  關鍵詞:太陽能  生態營區  光伏系統  分組策略

一、引言

  近年來隨著環境污染的不斷加劇,環保意識的不斷提高,人們對能源和環境問題日益關注,新能源的開發和應用取得了飛速的發展,其中以太陽能在軍地的應用最為廣泛。太陽能發電在解決邊遠山區和邊防海島連隊供電難題中發揮了很大的作用,尤其是在總部提出構建“生態營區”的要求以后,太陽能同樣在部隊“生態營區”建設中發揮了重要作用,主要以光伏發電系統和太陽能熱水系統為主,包括太陽能景觀燈、太陽能路燈、太陽能發電系統、太陽能熱水器、太陽能海水淡化系統等,都取得了廣泛的應用。

  通過對光伏系統在部隊應用的廣泛調研,分析整理資料和建議,得到三點啟示:一是光伏系統在部隊的應用會越來越廣泛,以解決偏遠營區的供電為主,其他多種形式的應用發展迅速;二是獨立光伏系統中的能量控制策略過于簡單,沒有根據系統的容量大小進行具體的設計,造成能量的利用效率較低,儲能蓄電池容易失效,運行成本較高;三是實行儲能系統的分組充放電,能夠有效地提高供電可靠性。

  本文將對獨立光伏系統在軍營中的應用進行研究分析,同時對系統的能量控制策略進行研究,提出一種分組充放電控制策略,為解決光伏系統應用中存在的問題,提供了很好的參考。

  二、光伏系統在軍營中的應用

  隨著科學技術水平的不斷發展,現在戰爭對于后勤電力的保障提出了更高的要求,要求我們必須拓展多種供電渠道,研究多種供電保障方式,以滿足各種復雜條件下的供電要求;同時由于社會生活水平的不斷提高,官兵對于居住環境也有了更高的要求,環保、綠色的軍營更能營造一種積極健康的生活形態,同時激發官兵愛崗敬業的意識,而太陽能作為一種綠色能源,正好滿足了以上要求。太陽能作為一種清潔、環保、綠色能源,在部隊建設中發揮著越來越重要的作用,通過對光伏系統的應用調研,光伏發電在部隊主要的應用和意義有以下五個方面:

  1.解決了邊防和海島連隊的供電保障難題。我軍很多駐扎在邊防和海島的連隊,以及很多駐地遠離大電網的部隊營區,基本上都存在著供電保障難的問題。目前,其用電主要是通過自備的發電機(組)來解決。很顯然,這一方案存在發電成本較高、噪音大、污染環境、燃料運輸成本高等的不足。隨著新能源技術的不斷發展,改善這些部隊平時和戰時的供電條件,已經越來越重要,其中以獨立光伏發電系統和小型風力發電系統應用最為廣泛。建設一個小型的獨立光伏電站不但可以解決供電問題,同時可以減少運輸燃油的費用,降低對于燃油的依賴。

  2.戶外獨立工作站點的供電。對于各種微波中繼站、戶外檢測點和航海燈塔等戶外獨立工作設備,常常遠離電網,電網的延伸供電困難重重,光伏系統能夠很好的解決這類室外工作站點的電源供電問題。

  3.在部隊“生態營區”建設中應用廣泛。部隊營區的改造和建設都以生態營區、環保營區、綠色營區為目標,一般都會根據營區所在地的自然環境條件進行新能源項目的論證,主要包括太陽能路燈、太陽能景觀燈、光伏發電系統、風力發電等,其中以太陽能景觀燈的應用最廣泛。

  4.為探索后勤供電保障的新方法提供了思路。拓展各種供電渠道,研究多種供電方式,光伏發電系統為現階段探索后勤供電保障的新方法提供了思路。例如綜合應用薄膜太陽能電池和新型儲能裝置(超級電容),開發小容量的移動太陽能發電裝置就具有重要的意義,而目前小型太陽能數碼充電器已經在為手機、數碼相機、筆記本充電中取得了一定的應用,成為戶外數碼產品輔助備用電源的首選。

  5.為開發其他新能源系統提供了很好的參考。光伏發電系統的投建,對于其他多能源的開發和應用具有良好的參考作用,也可以不斷地提高官兵的環境保護意識、節約資源意識。同時,對于開發和應用其他新能源系統,如風光互補系統,也可以提供很好的應用參考。

  三、獨立光伏系統的應用分析

  1.獨立光伏系統面臨的主要問題

  一個典型的獨立光伏發電系統結構框圖如圖1,包括太陽能陣列、DC/DC變換器、控制器、蓄電池以及用于交流負載的逆變器,其中虛線所示為備選結構,有交流負載時選用。根據系統的電壓設計要求,選擇合適的DC/DC變換電路,同時能夠跟蹤最大功率點,實現負載匹配。光伏系統的核心部件在于控制器,主要作用有兩點:一是防止蓄電池過充電和過放電,并對供電系統進行全面的監測、管理、控制和保護;二是實現系統的能量控制策略,控制DC/DC變換電路工作[1]。


  獨立光伏發電系統目前面臨以下兩個問題:一是能量密度不高,整體的利用效率較低,前期的投資較大;二是獨立發電系統的儲能裝置一般以鉛酸蓄電池為主,蓄電池成本占光伏電站初始設備成本的25%左右,而對于蓄電池的充放電控制比較簡單,容易導致蓄電池提前失效,增加了系統的運行成本[2]。蓄電池在20年的運行周期中占投資費用的43%,大多數蓄電池并不能達到設計的使用壽命,除了蓄電池本身的缺陷和管理維護不到位外,蓄電池運行管理不合理是導致蓄電池提前失效的重要原因[3]。因此對于獨立發電系統,提高能量利用率,研究科學的系統能量控制策略,可以降低獨立光伏系統的投資費用。

  2.控制策略的現狀分析

  在太陽能光伏系統的發展過程中,從直接連接發展到應用電能變換器、微處理器和電腦監控的綜合控制系統,尤其是隨著微處理器技術和電力電子技術的快速發展,能量利用的效率逐漸提高。從近幾年國內外公開發表比較典型的文獻來看[4-6],主要研究光伏系統充放電控制策略和能量管理,其中蓄電池的充放電控制、功率跟蹤控制、控制器設計三個方面的獨立研究較多,存在的問題主要有以下三點:(1)光伏組件的功率跟蹤與蓄電池荷電狀態之間的配合控制關系簡單,常用的階段性控制策略有待改進;(2)對于蓄電池的分組充放電管理,缺少詳細的設計;(3)獨立光伏系統蓄電池的充放電控制、功率跟蹤控制、控制器設計三者之間沒有公開發表的綜合性能量控制策略。

  本文針對上面提出的第二個問題進行了分析研究,主要從獨立光伏系統在軍營電力供應中的應用入手,對分組的原則和控制進行了探討。實際系統中的負荷分為重要負荷和一般負荷,重要負荷對于供電的可靠性要求很高,而蓄電池的分組充放電策略對于電力負荷分級供電具有很大的現實意義。

  四、分組充放電控制策略分析

  1.分組策略的提出

  為了加強對蓄電池的充放電管理,同時提高對負荷的供電可靠性,可以對光伏系統中的蓄電池進行分組管理,使其變成多個容量較小的蓄電池組,主要基于以下幾個原因:

 。1)提高充電電流,有效地利用太陽能陣列的能量,減小長期的小電流放電和小電流充電對蓄電池帶來的不良影響,避免小電流放電產生大的結晶;

 。2)蓄電池在大電流放電后的接收電流能力較強,因此分組可以適當增加充電的效率;

 。3)分組能夠實現對于蓄電池組的維護性充電,在光照條件和蓄電池容量允許的條件對于蓄電池進行維護性的均衡充電,適當的過充能夠避免電池電解液的分層;

 。4)能夠實現充電的同時,又能為白天需要保證的重要負載放電。

  2.分組管理的原則

  蓄電池分組要考慮整個系統的設計容量,綜合考慮光伏陣列在最大太陽輻射下的最大輸出電流與蓄電池組的最大可充電電流的關系,分組的主要原則如下:

 。1)系統光伏陣列最大輸出電流要小于蓄電池組的最大可充電電流。主要是針對蓄電池的荷電狀態較低時的充電接收能力而言,可接受的充電電流稍微大于陣列的最大輸出電流;

 。2)分組要考慮系統中負載的大小,放電電流在廠家規定的放電率附近,以一個工作日放電容量占蓄電池小組容量的20%左右為宜;

 。3)分組要考慮控制系統的設計與實現,不宜太多,一般不超過3組,以2~3組為宜。

  3.分組控制電路的結構分析

  以分兩組為例,控制的策略如下:首先預測容量,對于容量較小的蓄電池組先充電,同時允許另一組放電;在線判斷兩組容量的變化,當兩組容量相差達到30%以上時,進行充電和放電(或者靜置)狀態的切換;結合系統的控制策略,達到均衡充放電的目的,同時在系統的荷電狀態較低時,應輸出低荷電狀態提示,結合負載的分級限制輸出電流,分組控制電路結構如圖2所示。

  圖2中KM1、KM2、KM3、KM4為充放電控制繼電器,電路中接入常開觸點,KM3為輔助常閉觸點,電路主要是實現上面提出的控制策略,選擇電壓和電流滿足要求的繼電器可以實現控制的要求,控制指令如表1所示。

表1  分組充放電控制繼電器指令表

電路狀態
KM1
KM2
KM3
KM4

A組充電,B組放電





A組充電,B組靜置


分/合


A組放電,B組充電





A組放電,B組靜置


分/合


A組靜置,B組充電





A組靜置,B組放電





A組靜置,B組靜置


分/合

  以上的控制系統雖然能夠考慮所有的工作情況,但是控制復雜,對于千瓦級的系統,效果較好,對于容量較小的光伏系統,簡化系統中的控制環節,一種簡化的工作狀態如下圖3所示,簡化的分組充放電控制指令如表2所示。

表2  簡化的分組充放電控制繼電器指令表

電路狀態
KM1
KM2

A組充電或者放電,B組靜置



A組靜置,B組充電或者放電



  在實際的系統中,應該結合系統的實際設計容量和負載的要求,具體選擇合理的控制方案,分組控制策略在實際的控制中很容易實現。在某營區光伏電站的項目設計中,我們應用了分組充放電控制策略,得到了很好的效果。

  五、結論

  隨著軍隊后勤建設的不斷發展,官兵環保意識的不斷增強,光伏系統工程技術水平的不斷提高,光伏發電系統必將在軍隊取得越來越多地應用。本文提出的分組充放電管理,對于提高光伏系統供電可靠性具有現實意義。同時,不斷優化光伏系統的控制策略,研究光伏系統能量跟蹤的規律,研制智能化程度較高的光伏系統控制器,對推動光伏系統的深入應用具有重大的作用。

參考文獻
[1]太陽光發電協會.太陽能光伏發電系統的設計與施工[M].北京:科學出版社,2006
[2] Eftichios Koutroulis.Development of a Microcontroller-Based, Photovoltaic Maximum Power Point Tracking Control System[J]. IEEE TRANSACTIONSON POWER ELECTRONICS, JANUARY 2001,VOL. 16, NO. 1, pp:46-54
[3]Antonio Luque, Steven Hegedus.Handbook of Photovoltaic Science and Engineering[M].page:33
[4]陳慧玲.獨立光伏電站鉛酸蓄電池的運行管理參數[J].可再生能源,2006(5):77-78
[5]吳理博,趙爭鳴,劉建政等.獨立光伏照明系統中的能量管理控制[J].中國電機工程學報,2005,25(22):68~70
[6]任柱,陳淵睿.獨立光伏系統中蓄電池充電控制策略[J].控制理論與應用,2008,25(2):361~363

作者簡介:
董寧鑄(1985—),男,甘肅寧縣人,碩士研究生,主要研究方向為獨立光伏系統的設計與控制。E-mail:dongzhe001001@163.com
王維。1964—),女,重慶市人,教授,博導,主要研究方向為移動電源與多能源發電技術。E-mail:wjwang866@126.com 聯系方式:地址:重慶市長江二路174號研究生2隊(400016)電話:13452992756 (董寧鑄)

--摘自《中國新能源》雜志 2009年3月刊

太陽能光伏—建筑一體化的研究 [2015-7-26]

  在21世紀的新能源技術中有兩大能源優先:太陽光伏發電與核聚變。太陽光伏發電是到為止最長壽、最清潔的發電技術。光伏發電對世界能源需求將會做出重大貢獻的兩個領域是提供住戶用電和用于大型中心電站的發電。前者將對建筑的發展產生重大的。太陽光伏發電系統只涉及到半導體封裝器件,不消耗常規能源,無運動機械部件,無污染,無噪聲,維護方便,發電容量可任意選擇。

  光伏—建筑一體化(BIPV)提出了“建筑物產生能源”的新概念,即建筑物與光伏發電的集成化,在建筑物的外圍護結構表面上布設光伏陣列產生電力。

  BIPV系統可以劃分為兩種形式:光伏屋頂結構(PVROOF)和光伏墻結構(PVWALL)。BIPV系統一般由光伏陣列(電池板)、墻面(屋頂)和冷卻空氣流道、支架等組成。

  對于一個完整的BIPV系統,還應該有另外一些設備:負載、蓄電池、逆變器、系統控制、濾波保護等裝置。當一個BIPV系統參與并網時,則不需蓄電池,但需有與電網的聯入裝置。

  一光伏—建筑一體化(BIPV)的形式與特點

  在80年代,光伏地面系統除大量用于偏僻無電地區、游牧家庭、航海燈塔、孤島居民供電以及某些特殊領域外,已開始進入一般單獨用戶、聯網用戶和商業建筑。進入90年代后,隨著常規能源的日益枯竭而引起的發電成本上升和人們環境意識的日益增強,一些國家紛紛開始實施、推廣BIPV系統。

  光伏與建筑的結合有兩種方式:一種是建筑與光伏系統相結合;另外一種是建筑與光伏器件相結合。

  1建筑與光伏系統相結合

  把封裝好的的光伏組件(平板或曲面板)安裝在居民住宅或建筑物的屋頂上,再與逆變器、蓄電池、控制器、負載等裝置相聯。光伏系統還可以通過一定的裝置與公共電網聯接。

  2建筑與光伏器件相結合

  建筑與光伏的進一步結合是將光伏器件與建筑材料集成化。一般的建筑物外圍護表面采用涂料、裝飾瓷磚或幕墻玻璃,目的是為了保護和裝飾建筑物。如果用光伏器件代替部分建材,即用光伏組件來做建筑物的屋頂、外墻和窗戶,這樣既可用做建材也可用以發電,可謂物盡其美。對于框架結構的建筑物,可把其整個圍護結構做成光伏陣列,選擇適當光伏組件,既可吸收太陽直射光,也可吸收太陽反射光。目前已經研制出大尺度的彩色光伏模塊,可以實現以上目的,還可使建筑外觀更具魅力。

  把光伏器件用做建材,必須具備建材所要求的幾項條件:堅固耐用、保溫隔熱、防水防潮、適當的強度和剛度等性能。若是用于窗戶、天窗等,則必須能夠透光,就是說既可發電又可采光。除此之外,還要考慮安全性能、外觀和施工簡便等因素。

  用光伏器件代替部分建材,在將來隨著面的擴大,光伏組件的生產規模也隨之增大,則可從規模效益上降低光伏組件的成本,有利于光伏產品的推廣應用,所以存在著巨大的潛在市場。

  從建筑、技術和角度來看,光伏—建筑一體化有以下諸多優點:①聯網系統光伏陣列一般安裝在閑置的屋頂或墻面上,無需額外用地或增建其他設施,適用于人口密集的地方使用。這對于土地昂貴的城市建筑尤其重要。②可原地發電、原地用電,在一定距離范圍內可以節省電站送電網的投資。對于聯網戶用系統,光伏陣列所發電力既可供給本建筑物負載使用,也可送入電網。在陰雨天、夜晚或光強很小的時候,負載可由電網供電。由于有光伏陣列和公共電網共同給負載供應電力,增加了供電的可靠性。③夏季,處于日照時,由于大量制冷設備的使用,形成電網用電高峰。而這時也是光伏陣列發電最多的時候。BIPV系統除保證自身建筑用電外,還可以向電網供電,從而緩解高峰電力需求。④由于光伏陣列安裝在屋頂和墻壁等外圍護結構上,吸收太陽能,轉化為電能,大大降低了室外綜合溫度,減少了墻體得熱和室內空調冷負荷,既節省了能源,又利于保證室內的空氣品質。 ⑤避免了由于使用一般化石燃料發電所導致的空氣污染和廢渣污染,這對于環保要求嚴格的今天與未來更為重要。⑥由于光伏電池的組件化,光伏陣列安裝起來很簡便,而且可以任意選擇發電容量。⑦在建筑圍護結構上安裝光伏陣列,可以促進PV部件的大規模生產,從而能夠進一步降低PV部件的市場價格,這對于BIPV系統的廣泛應用有著極大的推動作用。

  二BIPV系統的發展趨勢

  在能源和環保壓力的促進下,太陽能光伏技術已逐步成為國際走可持續發展道路的首選技術之一。事實已經證明,對于幾kW以下的系統,采用太陽光伏發電是最為理想的。光伏(PV)技術除傳統的單獨用戶及特殊領域應用外,正在向高水平和大規模方向發展。BIPV的聯網發電已成為近年來PV應用的主要方向和熱點。聯合國能源機構最近發布的調查報告顯示,BIPV將成為21世紀的市場熱點,太陽能建筑業將是21世紀最重要的新興產業之一。各國一直在通過改進工藝、擴大規模、開拓市場等,大力降低光伏電池的制造成本和提高其發電效率。

  近年來,世界光伏市場發生了很大變化:由過去的獨立運行(提水、照明等)和通訊設備、衛生保健、導航浮標等領域轉向并網發電和與建筑物結合的常規供電;開始由作為補充性能源逐步向替代性能源過渡,F在分別介紹一下不同國家的發展情況。

  1美國

  1993年6月,美國能源部和國立再生能源實驗室簽定五年合同,實施“PV:BONUS”計劃,耗資2 500萬美元發展與建筑相結合的光伏產品,即建筑幕墻光伏器件和大型屋頂光伏組件等。

為了促進美國光伏產業的快速,降低光伏發電成本以及節約能源和保護環境,美國前總統克林頓1997年6月26日在聯合國環境與發展特別會議上宣布美國將實施“百萬太陽能屋頂”計劃,到2010年要在全國范圍的住宅、商業建筑、學校和聯邦政府辦公樓屋頂上安裝100萬套太陽能系統,包括光伏系統和太陽能集熱器,可以供應電力和熱水。為此,1998財政年度美國政府的光伏經費增加了30%。

  2日本

  日本很重視光伏與建筑相結合的技術。20世紀90年代,政府資助一些大學、研究所和公司進行開發研究。如三洋電氣公司推出了幾種非晶硅電池與建筑材料相結合的產品(三洋公司在非晶體太陽電池技術方面是世界一流的):一種是做成曲線形瓦片形狀,每片面積為305平方厘米、輸出功率2.7 WP,價格比較昂貴;另一種是90cm×35cm的平板非晶硅電池組件,組件背面有“腳”便于安裝,一般用做屋頂材料。三洋電氣公司還推出了半透明和不透明的非晶硅玻璃組件,用于商業建筑物的垂直幕墻。其半透明組件的透光率為30%,既可作為窗戶采光用,又可用于發電(德國也有類似產品)。以上光伏組件已安裝在三洋電氣公司、Fsukasa電力公司等辦公樓建筑物上。

  1997年,通產省又宣布執行“七萬屋頂”計劃,安裝了37 MWP屋頂光伏系統。該計劃使日本成為該年度世界最大的光伏組件市場。日本政府計劃到2000年安裝400 MW、2010年安裝4 600 MW光伏發電系統。

  1998年,日本三家公司(清水建筑、夏普、川崎制鐵)合作研制一種新型建筑材料,即把太陽能電池安裝在建筑材料里,并按需要做成三種,用做屋頂和外墻。

  3德國

  1990年首先開始實施“一千屋頂計劃”,在私人住宅屋頂上推廣容量為1~5 kWP的戶用聯網光伏系統。

  在光伏器件與建筑相結合方面,ASE所屬幾家公司分別推出了多種光伏組件,其中有大尺寸(1.5 m×2.5m)的無邊框非晶硅組件,每塊組件功率可達360Wp,可用于垂直外墻和傾斜屋頂;也推出了尺寸為1 m×0.6m的非晶硅不透明組件,可分別用于屋面、垂直幕墻和窗戶。

  目前世界上最大的太陽能屋頂光伏系統安裝在新慕尼黑貿易展覽中心。

  4印度

  印度近年來大力推廣太陽能,已取得了很大成績。在發展家,印度的光伏產業及應用市場居領先地位;據報道,目前已成為繼美國之后的第二大單晶硅太陽能電池生產國。全國已有40萬套光伏系統用于多種應用領域。并且,政府正在組織一些研究和生產機構開展光伏器件與建筑相結合的研究開發。

  1997年12月18日印度政府宣布,到2002年要在全國范圍內推廣150萬套太陽能屋頂。

  5中國

  中國的太陽能光伏技術也具有了一定的規模。據統計,截止1997年底,我國已完成并正常使用的太陽能光伏發電系統裝機容量為10~15MW,主要用于邊遠地區居民的供電。隨著光伏發電領域的轉變,我國的BIPV系統的研究與開發已取得了很大的發展!熬盼濉逼陂g我國在深圳、北京分別成功建成17kWp、7kWp光伏發電屋頂并實現并網發電。在世界銀行捐贈及雙邊或多邊技術合作的支持下,預計我國光伏市場年銷售量將以20%的年增長速度發展,到2010年可望超過10MW.

  最近獲悉,香港特區政府為支持環保,香港工業署日前撥款170萬港元給香港理工大學,建立第一座“光伏建筑”實驗系統,以太陽能為大廈提供部分電力。

  有資料對1984~1994年間的光伏需求進行了統計并對到2010年可以安裝PV的容量進行了預測,結果如表1所示。

  緊緊圍繞降低光伏發電成本的各種研究開發工作一直在發達國家緊張地進行。在光伏系統方面,目前已開發出帶微型逆變器的光伏組件,這將給光伏系統安裝及與建筑集成帶來革命性的變化。

  BIPV的開發是目前世界上大規模利用光伏技術發電的一大研究熱點,西方發達國家都在作為重點項目積極進行。除了在屋頂安裝光伏電池板外,已推出了把光伏電池裝在瓦片內的產品。

  在飛速發展的智能建筑(IB)中,樓宇自動化系統(BAS)是一個重要組成部分。對于BIPV系統,其本質上是屬于樓宇設備的范疇,但在目前關于BAS的資料中還沒有被納入其中。筆者認為,BIPV系統應當納入BAS.未雨綢繆,在實際建筑施工中應當預留光伏陣列的鋪設裝置;在綜合布線系統(PDS)中,應當預設光伏設備的接入端口和線路匣,為以后光伏組件與樓宇設備的結合作準備。隨著光伏組件的廣泛應用和價格大幅度下降,未來實現智能化的建筑物必定要配裝BIPV系統,同時這也是對IB的一個重要補充。

  可以預計,光伏與建筑相結合是未來光伏應用中最重要的領域之一,其發展前景十分廣闊,并且有著巨大的市場潛力。

  由于價格、法規等因素,BIPV系統在短期內還難以大規模普及,但隨著常規能源的日益枯竭、人們環保意識的日益提高,以及由此促進的制造工藝的革新和技術的發展,BIPV一定會展現出強大的生命力。


太陽能光電化學轉換研究的回顧與展望 [2015-4-11]

引言

   進入二十世紀以來,人類的工業文明得以迅猛發展,由此引發的能源危機和環境污染成為急待解決的嚴重問題,利用和轉換太陽能是解決世界范圍內的能源危機和環境問題的一條重要途徑。世界上第一個認識到光電化學轉換太陽能為電能可能實現的是Becquere1,他在1839年發現涂布了鹵化銀顆粒的金屬電極在電解液中產生了光電流,以后Brattain、Garrett及Gerisher等人先后提出和建立了一系列有關光電化學能量轉換的基本概念和理論,開辟了光電化學研究的新領域。1972年Honda和Fujishima應用n-TiO2電極成功的進行太陽能光分解水制氫,使人們認識到光電化學轉換太陽能為電能和化學能的應用前景。從此,以利用太陽能為背景的光電化學轉換成為一個非;钴S的科學研究前沿。光電化學太陽電池的一個突出的特點是材料制備工藝簡單,即使應用多晶半導體也可期望獲得有較高的能量轉換效率,可大大降低成本,增加大規模應用的可能性,因此光電能量的直接轉換成為最引人注目的一個重要研究方面。

   我國自1978年進行光電化學能量轉換方面的研究,其進展情況可大致分為三個階段:七十年代后期,為尋找廉價光電化學轉換太陽能的方法和途徑廣泛地進行了各種半導體電極/電解液體系的光電化學轉換研究;八十年代中期,隨著人工化學模擬光合作用研究的深入,有機光敏染料體系的光電能量轉換很快興起并得到很大發展;九十年代以來,由于新材料的誕生和迅速發展,新型納米結構半導體和有機/納米半導體復合材料成為光電化學能量轉換研究的主要對象和內容。

   1常規和非常規半導體電極的光電化學太陽電池

   用于光電化學太陽電池中半導體電極研究的材料包括有:Si、Ⅱ-Ⅵ族化合物CdX(X=S、Se、Te)、Ⅲ-Ⅴ族化合物(GaAs、InP)、二硫族層狀化合物(MoS2、FeS2)、三元化合物(CuInSe2、CuInS2、AgInSe2)及氧化物半導體(TiO2、ZnO、Fe2O3)等,其中窄禁帶半導體(Eg≤2.0eV)可獲得較高的光電轉換效率,但存在光腐蝕現象,寬禁帶半導體(Eg≥3.0eV)有良好的穩定性,但對太陽能的吸收率低。因此大量的研究工作都是圍繞提高光電效率和穩定性進行的。

   同固體太陽電池一樣,Si在光電化學電池研究中也是一個重點對象。Si是較理想的光電極材料,但在電解質水溶液中容易光腐蝕,其表面生成SiOX絕緣層使光電流急驟衰減。因此,克服光腐蝕是Si光電化學電池研究的主要內容。在n-Si電極表面化學沉積Au,形成Au與Si表面滲合層,可減少光腐蝕;用電沉積法將聚丁基紫精修飾于p-Si電極表面,也使光腐蝕明顯下降。n型和P型外延硅(n/n+-Si、p/n+-Si)電極由于電荷分離效率高,其光電流較大。通過表面修飾幾個納米厚的金屬層(Pt、Ni、Au、Cu、Co),進一步提高光穩定性,可以獲得光電性能優越的光電化學電池。其中以真空蒸鍍或濺射方法在外延硅表面修飾Pt或Ni以及Pt/Ni(Ni/Pt)復合層的效果較好,如Pt/n/n+-Si和Pt/p/n+-Si電極在KBr-Br2電解液中光電轉換效率分別達到12.2%和13.6%,用MOCVD方法在p/p+-Si電極表面覆蓋TiO2薄膜形成異質結結構,不僅提高了光穩定性能,而且在一定電壓下光電流增大了10倍。用同樣的方法覆蓋α-Fe2O3,和ZnO薄膜也得到了類似的結果。用LB膜技術在n-Si電極表面修飾排列有序的Pt團簇(平均直徑為4nm),其開路電壓達到了0.685V。金屬和金屬氧化膜的表面修飾加速了光生空穴的界面轉移,從而有效抑制了電極自身光腐蝕,同時也提高了光電性能。

   Ⅱ-Ⅵ族化合物半導體CdX(X=S、Se、Te)是光電化學研究較為普遍的光電極材料,其主要優點是可用多種方法如粉末壓片法、涂敷法、真空沉積、化學氣相沉積、電沉積、化學溶液沉積以及噴涂熱解法等制備,得到轉換效率較高的多晶或薄膜光電極,這些方法價格低廉、簡單易行,多數還可適用于大面積制備。在CdX(X=S、Se、Te)化合物中CdS的能隙較大(Eg=2.4eV),只能吸收小于517nm波長的太陽光,曾用壓片燒結、涂敷、噴涂熱分解制備各種CdS電極并用RuS2進行光譜敏化,將吸收截止波長由517nm延長至890nm,但轉換效率都很低,因此研究的重點是CdSe和CdTe電極。用涂敷法在各種金屬基底(鈦、鉻、鉬、鉑)、非金屬基底(二氧化錫、石墨、破碳)上都可成功制備性能穩定、重現性好的CdSe薄膜電極。在金屬基底CdSe薄膜結合力強,界面電阻小,經過電極表面的化學刻蝕和光化學刻蝕獲得了7%的能量轉換效率。進一步控制熱處理氣氛中的含氧量使轉換效率提高至8.3%。制備中用Te替代部份Se形成CdSe和CdSexTe1-x薄膜電極,其光譜響應范圍與X值大小有關,當調X=0.63時能量轉換效率達到12.3%。CdTe具有吸收太陽光能的最佳能隙(Eg=1.4eV),其單晶電極在多硫溶液中達到15.6%的光電轉換效率,但用電沉積法制備多晶薄膜電極卻只獲得3.6%的轉換效率。比較CdX(X=S、Se、Te)光電極性能不難看出,CdSe和CdSexTe1-x薄膜的光電性能和穩定性能優于CdS和CdTe電極,是光電化學研究中有發展前途的光電極材料。在CdS和CdTe薄膜的研究中證明了表面修飾也是改善光電性能的有效措施,研究Au、Pt、Ru和Pd等貴金屬修飾CdS和CdTe電極,發現貴金屬在電極表面的構型不同會產生不同效果,大量的Pt島覆蓋電極表面降低了電極界面光電化學反應的極化,增大了反應的交換電流,是電極界面光電催化的最佳構型。Pd的修飾形成了金屬致密層,結果使光電性能下降,產生與Pt修飾相反的效果。用LB膜技術實現分子取向、排列結構和濃度可控的條件下研究具有不同氧化還原電位和傳遞電荷性質的二茂鐵衍生物修飾CdSe,薄膜電極,將電極表面的微觀分子設計與宏觀電極過程聯系起來,為修飾分子的優化提供大量信息,使半導體電極表面修飾技術有很大的提高和發展。

   對Ⅲ~Ⅴ族化合物半導體主要研究GaAs和InP單晶電極,它們具有吸收太陽光能的最佳帶隙,可以構成高效的光電化學電池。n-GaAs電極在多硒溶液中有較好的穩定性,經H2SO4-H2O2混合溶液的反復刻蝕,再吸附Ru3+離子后有效降低表面復合,使光電轉換效率大大提高,接近于20%。n-InP電極的晶面取向和摻雜濃度對光電性能有很大影響,摻雜濃度低(1016cm-3)的光電流、光電壓優于摻雜濃度高(1018cm-3)的電極;在Fe2+/Fe3+酸性溶液中,性能穩定,轉換效率達到18%,p-InP電極在V2+/V3+溶液中表面經Ag修飾和電鍍Cu改善背面接觸后效率達到18.8%。

   過渡金屬二硫族層狀化合物具有特殊的電子結構,其過渡金屬存在分離的d軌道,受激電子在d-d軌道間躍遷,最大躍遷能為1.1eV-1.8eV,而且不影響化學鍵,因此其光穩定性好。研究天然晶體MoS2電極發現其光電性能存在各向異性的特征,電極的表面性質是決定光電性能的關鍵因素,通過離子特性吸附和表面活性劑處理都能明顯提高光電流和光電壓,FeS2電極則可通過界面配位化學途徑來改善其光電性能。

   在三元半導體化合物中研究了CuInS2和CuInSe2及其固溶體的燒結多晶電極,通過固溶體的組成變化來改變電極的能隙及電子親合勢,得到CuInS2(1.51eV)、CuInS1.5Se0.5(1.44eV)、CuInSSe(1.24eV)、CuInS0.5Se1.5(1.13eV)和CuInSe2(1.04eV)不同組成的三元化合物多晶電極,在多硫溶液中以CuInS2,電極的光電流、光電壓最大,轉換效率達到1.8%,而且間斷運行一年光電性能未見衰減。AgInSe2電極在多碘溶液中的光電化學性能優于CuInSe2。

   氧化物半導體一般具有很好的光穩定性能,但存在的問題是能量轉換效率較低,因此研究的重點是通過光譜敏化、離子摻雜和光電催化作用來改善其光電性能。最有代表性的是TiO2,熱氧化制備的多晶薄膜電極在通氮無氧的K4Fe(CN)6和HClO4混合溶液中浸漬,由于K4Fe(CN)6與TiO2表面中的Ti4+形成電荷轉移配合物,使TiO2的吸收光譜由400nm擴展到600nm以上。另外,還研究了銥和鈷對TiO2電極光電化學反應的催化作用,銥以大量微孔的透光層形式,鈷則以高度分散的微島固定在TiO2電極表面,都能快速捕獲光生空穴催化界面光反應氧化,將鈷微粒載在多孔銥層產生了更大的光電流,說明銥和鈷的聯合作用比單一催化劑有更好效果,ZnO電極只能吸收紫外光用染料羅丹明日B進行光譜敏化,明顯增加了可見光波長區(400nm-700nm)的光電流。α-Fe2O3薄膜電極用二茂鐵化學真空沉積(VCD法)在高純Ti層上制備,其工作光譜擴展至670nm,比α-Fe2O3能隙相對應的550nm紅移了120nm,這是歸因于在熱處理過程中Ti由基底擴散而導致的摻雜效應。

   2.有機光敏染料的光電能量轉換

   自然界綠色植物的光合作用是已知最為有效的太陽光能轉換體系。許多人利用類似葉綠素分子結構的有機光敏染料設計人工模擬光合作用的光能轉換體系,進行光電轉換的研究。由于有機光敏染料可以自行設計合成,與無機半導體材料相比,材料選擇余地大,而且易達到價廉的目標。如金屬卟啉和金屬酞菁是大Π共軛有機分子與金屬組成的配合物,具有較高的化學穩定性,能較強吸收可見光譜,作為有機光伏材料,它是目前廣泛研究的對象。

   2.1單層有機光敏染料電極

   用真空沉積、旋轉涂布和電化學沉積等方法,將有機染料修飾在金屬、導電玻璃或半導體表面上,在電解液中研究其光電性能。在不同金屬卟啉化合物中以Zn、Mg為中心金屬的光電性能最佳。不同功能取代基如羥基、硝基、胺基、羧基、甲基等對光電性能有明顯的影響,說明可以通過改變功能取代基的種類和位置來優化其光電性能。金屬酞菁化合物的光電性能也與中心金屬密切相關,三價、四價酞菁化合物(AlClPc,GaClPc,InClPc,SiCl2Pc,GeCl2,TiOPc,VOPc)比二價金屬酞菁化合物(ZnPc,MgPc,CoPc,SnPc,PbPc,FePc,NiPc)的光電性能優越,這是因為三價、四價金屬酞菁的光譜響應較寬,而且分子中的氯原子和氧原子有利于電子傳遞。酞菁銅的電化學聚合膜由于聚合物分子比單體具有更大的共軛體系,電子更易于移動和遷移,而且電聚膜與墊底接觸電阻小,因此表現出比其單體更佳的光電性能。除有機光敏染料外,影響光電性能的還有電解液的酸堿性和氧化還原性質以及環境中的氧化性和還原性氣氛等。

   2.2雙層有機光敏染料電極

   金屬卟啉的最大吸收在410nm左右,大于410nm波長的光吸收較弱,金屬酞菁則在600-700nm波長有較強的光吸收,將不同光譜響應的二種有機染料如四吡啶卟啉或四甲苯基卟啉與酞菁鋅或酞菁鋁組合形成雙層結構電極,擴展了吸收太陽光譜響應范圍,產生明顯的光電性能加合效應。

   具有不同半導體性質的有機光敏染料可以構成雙層有機p/n結電極,即有機固態異質結太陽電池,如n型的北紅類與P型的酞菁類化合物組成的有機異質結太陽電池ITO/MePTC/MPc/Ag(MePTC為北紅衍生物,MPc為InClPc、VOPc、GaClPc、TiOPc、H2Pc、ZnPc),其吸收光覆蓋了400nm900nm波長的可見光能(MePTC吸收400nm一600nm,MPc吸收600nm900nm波長的可見光),使光電流從單層染料電他的幾微安增大到幾百微安,電他的填充因子和光電轉換效率也顯著提高,吸收和熒光光譜研證明MePTC向MPc進行了能量轉移,各種MPc在真空鍍膜中形成不同分子排列的結構對激子遷移產生影響,因此表現出不同的光電特性。在InClPc膜中進一步用VOPc摻雜改善了InClPc固體膜的晶體狀態,使光電流和填充因子呈現出增效行為。說明有機分子的摻雜是提高有機太陽電池光電轉換效率的一條有效的途徑。

   2.3有機光敏染料分子的有序組合

   有機光敏染料(S)和電子給體(D)或受體分子(A)鍵合的多元光敏偶極分子(S-D-A)作為模擬光合作用反應中心的模型化合物。近來研究非;钴S,如酞菁與球烯分子C60構成電荷轉移復合物。卟啉、酞菁與電子受體蔥酮鍵合的二元分子由于加速了分子內光敏電子轉移速度,使光電流和光電壓都比單元染料分子大。為更好模擬植物光合作用在高度有序體系中進行的高效光能轉換,設計合成一系列的二元、三元及四元光敏偶極分子,如卟啉-紫精(S-A)、卟啉-紫精-咔唑(S-A-D),卟啉-對苯二酯-紫精-咔唑(S-A1-A2-D)酞菁-紫精-二茂鐵(S-A-D)等。用LB膜技術將分子進行有序組合,研究不同結構的多元偶極分子通過多步電荷轉移過程,提高了電荷分離效率,使它們的光電流和光電壓:四元分子>三元>二元.>單元分子。進一步對分子的排列、空間取向和分子問距等進行優化使電荷分離態壽命延長至微秒級。這不僅為人工模擬光合作用光能轉換的研究提供了大量的科學信息,而且設計合成了一大批性能穩定、結構新穎的多元光敏偶極分子,為深入研究有機光敏染料體系的能量轉換和發展有機/納米半導體復合光電材料奠定了良好基礎。

   3.納米結構半導體電極的光電能量轉換

   九十年代以來隨著納米結構半導體材料的發展,為新一代光電轉換材料的研究指明了方向。半導體納米結構材料具有不同于體材料的一些光學、電學特性,對光電化學能量轉換過程產生重要的影響,隨著新材料的引進,相關的新概念、新理論和新技術也大大充實了半導體光電化學研究內容,成為當前光電化學研究中最為活躍的一個新領域,半導體光電化學的研究進入了一個新階段。

   3.1超晶格量子階半導體電極

   超晶格量子階半導體是由兩種不同的半導體材料交替生長厚度為幾到幾十原子層的超薄層,形成一個比原晶格大若干倍的新周期結構的人工半導體晶體。超晶格量子阱半導體電極具有獨特的晶體結構和優于體材料的光電特性,如激子二維運動受限,不僅壽命長而且光吸收性能強,在相同濃度下載流子遷移率比體材料大,熱載流子壽命大,增強了熱載流子效應等,有利于提高光電轉換效率,而且可以在單分子層水平上通過選擇半導體材料的種類,調節勢壘高度、勢阱層的厚度等結構參數,設計生長高量子產率的超晶格量子阱電極。實現“能帶工程”在光電化學能量轉換中的應用。用分子束外延法設計生長適合于光電化學研究的晶格匹配型GaAs/A1xGa1-xAs量子阱電極(兩種半導體材料的晶格常數之差小于1%)和應變型InxGa1-xAs/GaAs量子阱電極(兩種半導體材料的晶格常數之差大于1%),研究其在非水溶液中的光電轉換性能以及阱寬、壘寬、外壘及周期等因素對光電性能的影響。在室溫下觀察到對應于激子強吸收的光電流峰,隨量子阱寬度從10nm減小到5nm,量子阱內能級分離程度增加,激子光電流峰明顯藍移,呈現顯著的光電化學量子化效應和強激子光吸收性能,而阱寬10nm的單量子阱光電流量子產率與阱寬5nm的單量子阱量子產率基本相同,表現出二維激子的光吸收與量子阱寬基本無關的特性。但外壘厚度的增加,不利于光生載流子的界面電荷轉移,激子強吸收效應退化。在多量子阱電極中的各量子阱是獨立地參與界面電荷轉移的,多量子阱電極的量子產率基本上可認為是各量子阱的加和。在以上研究的基礎上成功設計生長了50周期四種不同阱寬GaAs/AlxGa1-xAs多量子阱電極,其激子吸收覆蓋了整個測量波長,在二茂鐵乙腈溶液中量子產率為GaAs體電極的三倍,表現出優良的光電轉換性能。

   通過多種瞬態、穩態技術的研究得到不同于體材料的界面熱力學和動力學性能,如GaAs/AlxGa1-xAs量子阱電極在非水溶液中空間電荷層電場分布——量子阱中是勻強電場。內壘則為較理想的耗盡層模型。量子限制Stark效應受溶液氧化還原離子與電極表面相互作用強弱的影響。實驗結果和理論計算都表明,量子阱電極的表面復合速率比體材料GaAs慢,這是由于量子阱中的光生載流子主要通過熱發射進行分離,限域在量子阱中空穴熱發射到價帶連續帶能級的時間比電子快數百倍,因此空穴界面分離速率遠高于電子。這也是GaAs/A1xGa1-xAs電極量子產率高的一個重要原因。另外GaAs/AlxGa1-xAs和InxGa1-x/GaAs兩種量子阱在非水溶液中都表現出光生載流子界面隧穿電荷轉移所導致的不同于體材料的光電流一電壓關系的異常行為。3.2納晶多孔半導體薄膜電極

   納晶多孔電極是另一類研究較多的納米結構半導體電極,它是由幾納米到幾十納米的半導體納晶粒子組成的具有三維網絡多孔結構的薄膜電極,保持了半導體納米顆粒的量子尺寸效應、表面效應、介電效應以及所導致不尋常的光電化學行為。常用的涂敷法、化學沉積法、電化學沉積法、等離子體沉積法等方法在控制一定條件下都可用于制備納晶多孔半導體薄膜。目前研究較多的是TiO2納晶多孔薄膜,用溶膠-凝膠法或水熱法制備的納米膠粒直接涂敷在導電玻璃上,燒結后形成了比表面、比體材料多晶薄膜大1000倍的納晶薄膜,在電解液中正面光照比背面光照得到的光電流小,表明光生電子在具有多孔性質的納晶薄膜中的輸運是濃度梯度下的擴散輸運機制,而不是體材料電極在空間電荷電場驅動下進行電荷輸運。在經過TiCl4和HCl表面改性后,光電性能明顯改善,表面態密度的減小和電子輸運通道的改善是主要原因。

   用化學沉積和電沉積法制備平均粒徑為幾個納米到十幾納米的CdSe和CdTe納晶薄膜,在多硫溶液中得到的光電流譜呈現光電流起始波長隨納晶粒徑減小而蘭移的量子尺寸效應。瞬態光電流和光電壓譜研究了光生空穴和電子擴散控制的界面動力學機制,由于納晶粒徑小其界面不存在空間電荷層,光生電荷的分離主要依賴于光生空穴和電子進行界面氧化還原反應的速度差別,因此與體材料電極的界面電荷轉移行為主要不同之處是界面復合速度較大,而且存在著經過表面態的間接電荷轉移過程。另外還用表面光電壓譜研究了CdS、Fe2O3、Nb2O5,等納晶薄膜的光伏特性。

   4.有機/納米半導體復合薄膜的光電化學太陽電池

   在納米結構半導體和有機光敏染料新型光電功能材料發展的基礎上,將二種材料的不同光電功能特性進行有機的結合,通過染料分子的吸附功能基團與納米半導體相互作用,使染料分子與納米半導體表面之間建立電性耦合,有效地促進了電荷轉移,形成有機/納米半導體復合光電功能材料。復合光電功能材料有利于實現光電功能特性的優勢互補,優化組合,這樣無疑會帶來不同于常規材料的許多優異性能。如充分發揮有機光敏染料的天線作用能量轉移本領,達到廣譜采集太陽光能,納米半導體構造的三維網絡多孔微結構可以提供足夠大的容量裝載有機染料分子,并具有高效收集和輸運電荷的特性。而且有機分子設計合成和靈活性以及納米半導體技術的不斷創新,因此在技術發展和性能提高上都有很大的潛力。特別是原材料便宜、制造工藝簡單,在低成本、低價格方面有突出的優勢。目前以聯吡啶釕衍生物/二氧化鈦納晶復合薄膜為基礎的太陽電池作為發展低價高效可實用性的光伏電池,是國內外研究和關注的一個熱點。國內的納晶半導體光電化學電池研究自1994年以來在以下方面取得很大進展:

   (1)拓寬有機光敏染料的光譜響應,提高采光效率

   聯吡啶釕衍生物采集400-600nm波長區的可見光能,大于600nm長波區的光能吸收率很低,這是影響該電池光電轉換效率的一個很重要因素。選擇在>600nm長波區有強吸收的方酸菁化合物,使其與聯吡啶釕衍生物進行可見光波長的互補吸收達到它們對納晶TiO2薄膜的協同敏化作用。以吡啶鹽取代的方酸菁化合物對納晶TiO2薄膜有較強的吸附性能,其激發態電子能注入納晶TiO2,導帶,在600-700nm波長區產生光電響應,在與聯吡啶釕衍生物合適的混合濃度比例條件下,兩者發生能量傳遞和電子轉移,產生了光敏化納晶TiO2的協同效應。使600-800nm長波區的量子產率顯著增加,在光電流、光電壓、填充困子和轉換效率等電他的性能參數上都有明顯提高,說明有機光敏染料的協同敏化可以提高采光效率和光電性能,這比設計合成多元有機染料的方法更為簡捷、易行。

   (2)增強有機光敏染料與納米半導體表面的相互作用,提高電子注入效率聯吡啶釕的吸附功能基團與納晶TiO2薄膜表面的Ti原子相互作用形成電子耦合,大大促進光激發下的電荷轉移過程。通過設計合成具有強吸附取代基團的聯吡啶釕和納晶TiO2薄膜表面的化學處理改性達到增強兩者相互鍵合能力,使電子注入的量子產率得到提高。如羧基取代基與Ti原子通過螯合,或橋鍵、酯鍵方式鍵合產生了強相互作用。鍵合能力其次是磷酸基,羥基和酯基較弱。吸附基取代位置的不同,因分子結構的空間位阻效應對染料分子的激發態和基態能級的改變和吸附性能也有很大影響。羧基取代基在4,4,位置的聯吡啶釕與納晶TiO2薄膜表面相互作用增強,空間位阻較小,敏化后光電流效率大大高于其它吸附基團取代的聯吡啶釕。納晶TiO2薄膜的表面化學處理后從紅外光譜上證明其Ti原子與染料分子的螯合和橋鍵合作用增強,使光電流效率進一步增大,說明這也是增強相互作用提高電子注入效率的一條有效途徑。

   (3)有機染料/納米半導體復合薄膜電極的表面修飾抑制界面復合反應染料激發態注入納晶TiO2導帶的電子與電解液中氧化還原離子的界面暗態復合反應,導致光電壓下降是影響光電轉換效率的重要原因。用單臂紫精和四特丁基吡啶對聯吡啶釕敏化的納晶TiO2薄膜進行表面修飾,使界面暗態電荷復合反應速度大大下降,暗電流明顯減小。在不影響光電流情況下光電壓提高約100mV左右,填充因子和光電轉換效率也都有明顯提高。

   與此同時,對電極載鉑技術,改善電解液的質量傳遞及電解液固體化的研究都有很大進展。小面積電池(≤1cm2的光電轉換效率達到7%-9%,大面積電池(~50cm2)和電池的組合工藝都已開展研究。在以上研究基礎上,目前正在加強應用性研究,加快工藝研究的步伐,使光電化學低價、高效轉換太陽能的目標得以早日實現。

   我國太陽能光電化學轉換的研究以實現低價高效利用太陽能為目標,二十年來在不同材料體系中研究了上百種材料,大大促進了光電轉換材料特別是多晶、薄膜半導體及新一代納米結構半導體和有機/半導體復合材料的發展。相應的一些可實用的關鍵技術也迅速涌現,如電極表面化學修飾作為提高電極光電性能的可行技術已得到廣泛應用。雖然多數的研究尚處于實驗室階段,但從近期的研究分析,有機/納米復合薄膜光電化學電池在發展低價高效太陽電池上有很強的競爭力和生命力。目前無論從達到的性能技術指標和應用研究的進展上都顯示了它即將進入應用領域,標志著實現光電化學轉換太陽能已不再是很遙遠的事情。

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